Täname, et külastasite veebilehte Nature.com.Kasutate piiratud CSS-i toega brauseri versiooni.Parima kasutuskogemuse saamiseks soovitame kasutada uuendatud brauserit (või keelata Internet Exploreris ühilduvusrežiim).Lisaks näitame pideva toe tagamiseks saiti ilma stiilide ja JavaScriptita.
Aatomikonfiguratsioonide korrelatsioon, eriti amorfsete tahkete ainete häirete aste (DOD) omadustega, on materjaliteaduses ja kondenseerunud aine füüsikas oluline huvivaldkond, kuna aatomite täpset asukohta on kolmemõõtmelises ruumis keeruline määrata. struktuurid1,2,3,4., Vana mõistatus, 5. Selleks võimaldavad 2D-süsteemid mõistatusse aimu, võimaldades kõiki aatomeid otse kuvada 6,7.Lasersadestamise teel kasvatatud süsiniku amorfse monokihi (AMC) otsene pildistamine lahendab aatomikonfiguratsiooni probleemi, toetades juhusliku võrgu teoorial põhinevat kaasaegset vaadet klaasjas tahke aine kristalliitidele8.Põhjuslik seos aatomiskaala struktuuri ja makroskoopiliste omaduste vahel jääb siiski ebaselgeks.Siin kirjeldame DOD-i ja juhtivuse lihtsat häälestamist AMC õhukestes kiledes, muutes kasvutemperatuuri.Eelkõige on pürolüüsi lävitemperatuur võtmetähtsusega juhtivate AMC-de kasvatamisel, millel on muutuva vahemikuga keskmise astme hüppeid (MRO), samas kui temperatuuri tõstmine 25 °C võrra põhjustab AMC-de MRO-i kadumise ja elektriisolatsiooni, suurendades lehe takistust. materjali 109 korda.Lisaks pidevatesse juhuslikesse võrkudesse põimitud tugevalt moonutatud nanokristallitide visualiseerimisele näitas aatomresolutsiooniga elektronmikroskoopia MRO ja temperatuurist sõltuva nanokristalliidi tiheduse olemasolu / puudumist, mis on DOD põhjalikuks kirjeldamiseks pakutud kaks järjestuse parameetrit.Numbrilised arvutused määrasid juhtivuse kaardi nende kahe parameetri funktsioonina, seostades mikrostruktuuri otseselt elektriliste omadustega.Meie töö on oluline samm amorfsete materjalide struktuuri ja omaduste vahelise seose mõistmisel fundamentaalsel tasemel ning sillutab teed kahemõõtmelisi amorfseid materjale kasutavatele elektroonilistele seadmetele.
Kõik selles uuringus loodud ja/või analüüsitud asjakohased andmed on mõistliku taotluse korral kättesaadavad vastavatelt autoritelt.
Kood on saadaval GitHubis (https://github.com/vipandyc/AMC_Monte_Carlo; https://github.com/ningustc/AMCProcessing).
Sheng, HW, Luo, VK, Alamgir, FM, Bai, JM ja Ma, E. Atomic pakkimine ning lühike ja keskmine tellimus metallklaasides.Nature 439, 419–425 (2006).
Greer, AL, füüsikaline metallurgia, 5. väljaanne.(toim. Laughlin, DE ja Hono, K.) 305–385 (Elsevier, 2014).
Ju, WJ jt.Pidevalt kõveneva süsinikmonokihi rakendamine.teadus.Laiendatud 3, e1601821 (2017).
Toh, KT jt.Amorfse süsiniku isekandva monokihi süntees ja omadused.Nature 577, 199–203 (2020).
Schorr, S. & Weidenthaler, K. (toim.) Kristallograafia materjaliteaduses: struktuuri-omaduste suhetest tehnikani (De Gruyter, 2021).
Yang, Y. et al.Määrake amorfsete tahkete ainete kolmemõõtmeline aatomistruktuur.Nature 592, 60–64 (2021).
Kotakoski J., Krasheninnikov AV, Kaiser W. ja Meyer JK Grafeeni punktdefektidest kahemõõtmelise amorfse süsinikuni.Füüsika.Reverend Wright.106, 105505 (2011).
Eder FR, Kotakoski J., Kaiser W. ja Meyer JK Tee korrast korratuseni – aatom aatomi haaval grafeenist 2D süsinikklaasini.teadus.Maja 4, 4060 (2014).
Huang, P. Yu.et al.Aatomite ümberpaigutamise visualiseerimine 2D-ränidioksiidklaasis: vaadake silikageeli tantsu.Science 342, 224–227 (2013).
Lee H. et al.Kvaliteetsete ja ühtlaste suure pindalaga grafeenkilede süntees vaskfooliumil.Science 324, 1312–1314 (2009).
Reina, A. et al.Looge suvalistele aluspindadele madala kihi ja suure pindalaga grafeenkilesid keemilise aurustamise teel.Nanolet.9, 30–35 (2009).
Nandamuri G., Rumimov S. ja Solanki R. Grafeeni õhukeste kilede keemiline aurustamine.Nanotechnology, 21, 145604 (2010).
Kai, J. et al.Grafeen nanoribade valmistamine kasvava aatomi täpsusega.Nature 466, 470–473 (2010).
Kolmer M. et al.Aatomi täpsusega grafeeni nanoribade ratsionaalne süntees otse metallioksiidide pinnal.Science 369, 571–575 (2020).
Yaziev OV Juhised grafeeni nanoribbonide elektrooniliste omaduste arvutamiseks.ladustamise keemia.mahuti.46, 2319–2328 (2013).
Jang, J. et al.Tahkete grafeenkilede madalal temperatuuril kasv benseenist atmosfäärirõhul keemilise aur-sadestamise teel.teadus.Maja 5, 17955 (2015).
Choi, JH jt.Grafeeni kasvutemperatuuri märkimisväärne langus vasel tänu suurenenud Londoni dispersioonijõule.teadus.Maja 3, 1925 (2013).
Wu, T. et al.Pidevad grafeenkiled, mis sünteesitakse madalal temperatuuril halogeenide kasutuselevõtuga seemnete seemnetena.Nanoscale 5, 5456–5461 (2013).
Zhang, PF et al.Esialgsed B2N2-perüleenid erinevate BN-orientatsioonidega.Angie.Keemiline.sisemine Ed.60, 23313–23319 (2021).
Malar, LM, Pimenta, MA, Dresselhaus, G. ja Dresselhaus, MS Ramani spektroskoopia grafeenis.Füüsika.esindaja 473, 51–87 (2009).
Egami, T. & Billinge, SJ Braggi piikide all: keeruliste materjalide struktuurianalüüs (Elsevier, 2003).
Xu, Z. et al.In situ TEM näitab elektrijuhtivust, keemilisi omadusi ja sidemete muutusi grafeenoksiidist grafeeniks.ACS Nano 5, 4401–4406 (2011).
Wang, WH, Dong, C. & Shek, CH Mahulised metallist klaasid.alma mater.teadus.projekt.R Rep. 44, 45–89 (2004).
Mott NF ja Davis EA Electronic Processes in Amorphous Materials (Oxford University Press, 2012).
Kaiser AB, Gomez-Navarro C., Sundaram RS, Burghard M. ja Kern K. Juhtimismehhanismid keemiliselt derivatiseeritud grafeeni monokihtides.Nanolet.9, 1787–1792 (2009).
Ambegaokar V., Galperin BI, Langer JS Hüppav juhtivus korrastamata süsteemides.Füüsika.Ed.B 4, 2612–2620 (1971).
Kapko V., Drabold DA, Thorp MF Amorfse grafeeni realistliku mudeli elektrooniline struktuur.Füüsika.State Solidi B 247, 1197–1200 (2010).
Thapa, R., Ugwumadu, C., Nepal, K., Trembly, J. & Drabold, DA Ab initio modeling of amorphous graphite.Füüsika.Reverend Wright.128, 236402 (2022).
Mott, Juhtivus amorfsetes materjalides NF.3. Lokaliseeritud olekud pseudogapis ning juhtivus- ja valentsribade otste lähedal.filosoof.mag.19, 835–852 (1969).
Tuan DV et al.Amorfsete grafeenkilede isolatsiooniomadused.Füüsika.Redaktsioon B 86, 121408(R) (2012).
Lee, Y., Inam, F., Kumar, A., Thorp, MF ja Drabold, DA Pentagonal voldid amorfse grafeeni lehel.Füüsika.State Solidi B 248, 2082–2086 (2011).
Liu, L. et al.Grafeenribidega mustriga kahemõõtmelise kuusnurkse boornitriidi heteroepitaksiaalne kasv.Science 343, 163–167 (2014).
Imada I., Fujimori A. ja Tokura Y. Metall-isolaatori üleminek.Preester Mod.Füüsika.70, 1039-1263 (1998).
Siegrist T. et al.Häire lokaliseerimine faasisiiretega kristalsetes materjalides.Rahvuslik alma mater.10, 202–208 (2011).
Krivanek, OL et al.Aatomite kaupa struktuurne ja keemiline analüüs ringelektronmikroskoopia abil pimedas väljas.Nature 464, 571–574 (2010).
Kress, G. ja Furtmüller, J. Tõhus iteratiivne skeem ab initio koguenergia arvutamiseks tasapinnaliste lainete baaskomplektide abil.Füüsika.Ed.B 54, 11169–11186 (1996).
Kress, G. ja Joubert, D. Ultrasoft pseudopotentsiaalidest lainemeetoditeni projektori võimendusega.Füüsika.Ed.B 59, 1758–1775 (1999).
Perdue, JP, Burke, C. ja Ernzerhof, M. Lihtsamaks tehtud üldistatud gradiendi lähendused.Füüsika.Reverend Wright.77, 3865–3868 (1996).
Grimme S., Anthony J., Erlich S. ja Krieg H. 94-elemendilise H-Pu tiheduse funktsionaalse dispersiooni korrigeerimise (DFT-D) järjepidev ja täpne esialgne parameetrite määramine.J. Keemia.Füüsika.132, 154104 (2010).
Seda tööd toetasid Hiina riiklik teadus- ja arendustegevuse põhiprogramm (2021YFA1400500, 2018YFA0305800, 2019YFA0307800, 2020YFF01014700, 2017YFA0206300), Hiina riiklik loodusteaduste sihtasutus (U11 9206300) 001, 22075001, 11974024, 11874359, 92165101, 11974388, 51991344) , Pekingi loodusteaduste sihtasutus (2192022, Z190011), Beijing Distinguished Young Scientist Programme (BJJWZYJH01201914430039), Guangdongi provintsi võtmepiirkonna uurimis- ja arendusprogramm (2019B010934001), Hiina Teaduste Akadeemia Grante Akadeemia0,3 Strateegi00.0.0 Teadused Peamiste teadusuuringute piiriplaan (QYZDB-SSW-JSC019).JC tänab Hiina Pekingi Loodusteaduste Fondi (JQ22001) toetuse eest.LW tänab Hiina Teaduste Akadeemia noorte innovatsiooni edendamise ühingut (2020009) toetuse eest.Osa töödest viidi läbi Hiina Teaduste Akadeemia kõrge magnetvälja labori stabiilses tugeva magnetvälja seadmes Anhui provintsi kõrgmagnetvälja labori toel.Arvutusressursse pakuvad Pekingi ülikooli superarvutiplatvorm, Shanghai superarvutuskeskus ja superarvuti Tianhe-1A.
Muud allikad: Huifeng Tian, ​​​​Yinhang Ma, Zhenjiang Li, Mouyang Cheng, Shoucong Ning.
Huifeng Tian, ​​​​Zhenjian Li, Juijie Li, PeiChi Liao, Shulei Yu, Shizhuo Liu, Yifei Li, Xinyu Huang, Zhixin Yao, Li Lin, Xiaoxui Zhao, Ting Lei, Yanfeng Zhang, Yanlong Hou ja Lei Liu
Füüsikakool, vaakumfüüsika võtmelabor, Hiina Teaduste Akadeemia Ülikool, Peking, Hiina
Singapuri riikliku ülikooli materjaliteaduse ja tehnika osakond, Singapur, Singapur
Pekingi riiklik molekulaarteaduste labor, keemia- ja molekulaartehnika kool, Pekingi ülikool, Peking, Hiina
Pekingi riiklik kondenseeritud aine füüsika labor, Hiina teaduste akadeemia füüsikainstituut, Peking, Hiina